Konstantinos đi lên từ chiến tranh giành độc lập Hy Lạp (1821–1829). Không giống phần lớn những nhân vật nổi bật khác của cuộc chiến, ông không xuất thân từ hội kín Filiki Eteria (Hội Bạn hữu), vốn đóng vai trò quan trọng trong cuộc cách mạng chống lại Đế quốc Ottoman, bằng việc tuyển mộ thành viên chống lại đế chế.

Đến đầu năm 1821, tổ chức này đã đủ thực lực để phát động một cuộc cách mạng. Tuyên bố của hội dường như đã gây ngạc nhiên cho Konstantinos, khi đó đang vắng mặt tại Odessa. Ông vội vã trở lại Psara và ở đó khi hòn đảo gia nhập cuộc cách mạng vào ngày 10 tháng 4 năm 1821.

Hòn đảo đã thành lập đội tàu của riêng nó bao gồm những thuỷ thủ danh tiếng của Psara, vốn nổi danh về kỹ năng hải chiến chống lại cướp biển nhờ vào những con tàu được trang bị tốt, đủ năng lực cho những cuộc hải chiến sắp tới. Konstantinos nhanh chóng chứng tỏ sự gan dạ qua việc làm một thuyền trưởng tàu hỏa khí.[3]

Tại Chios, vào một đêm không trăng ngày 6 hoặc 7 tháng 6 năm 1822 những lực lượng dưới quyền ông đã đánh đắm soái hạm của Đô đốc Thổ Nasuhzade Ali Pasha (hay Kara-Ali Pasha) nhằm trả thù cho cuộc thảm sát Chios. Khi đô đốc đang tổ chức lễ (Bayram), Kanaris và người của ông tận dụng thời cơ phóng hỏa con tàu kế cận mà không bị phát hiện. Khi kho thuốc súng của soái hạm bị bắt lửa, tất cả người trên tàu đều bị chết ngay lập tức. Thương vong của Ottoman là 2000 người, bao gồm thủy thủ và các sĩ quan hải quân, trong đó có cả Kara-Ali.

Trong cùng năm đó, ông đã chỉ huy thành công một cuộc tấn công khác vào hạm đội Thổ tại Tenedos tháng 11 năm 1822.

Hạm đội Thổ chiếm được Psara vào ngày 21 tháng 6 năm 1824. Dân chúng tại đây buộc phải bỏ chạy lánh nạn, và trong số đó có Kanaris, nhằm tránh bị bắt làm nô lệ hoặc bị tàn sát.

Sau khi hòn đảo quê nhà bị tàn phá, Kanaris tiếp tục chỉ huy người của mình tấn công người Thổ. Ông tham gia vào các cuộc hải chiến ở Dodecanese vào tháng 8 năm 1824.

Vào tháng 8 năm 1825, Kanaris chỉ huy cuộc đột kích vào Alexandria trong một nỗ lực táo bạo nhằm phá hủy Hạm đội Ai Cập bằng tàu cảm tử dùng hỏa binh nhưng không thành công do gió đã đổi chiều sau khi tàu Hy Lạp cập cảng Alexandria.[4]

Sau khi kết thúc chiến tranh và Hy Lạp giành được độc lập, Konstantinos trở thành sĩ quan trong Hải quân Hy Lạp, đạt được cấp bậc Đề Đốc, và sau đó trở thành chính khách nổi tiếng.